研究主題

以第一原理為基礎的激子理論用於新興的二維材料

 

        

由於二維材料的維度降低，材料中的弱介電屏蔽顯著增強了庫侖相互作用，從而導致形成緊密束縛的激子複合體，如激子、三子(Trion)等。激子複合體是由少數庫侖相關的電子和空穴組成的複合準粒子，代表了固體晶體中的多體激發態。激子複合體具有極大的束縛能，使其在室溫下依然穩定，並作為主導材料光學性質的激發載體。

為了研究二維材料中的激子問題，我們發展了貝特-薩爾皮特方程（BSE）的理論，並開發了自己的程式碼，用於在第一原理基礎上高效地求解激子光譜。在過去的幾年裡，通過我們高效的自有計算程式碼，我們研究了過渡金屬二硫族化合物單層（TMD-MLs）中包括各種亮激子和暗態激子的複雜激子精細結構，並將研究拓展到具有有限質心動量的激子態，覆蓋了整個第一布里淵區。基於我們之前的研究，我們現在正將計算能力和研究興趣延伸到二維材料中的單激子物理以外的領域，例如激子-激子相互作用、三子物理、結構化光與物質相互作用、弗斯特共振能量轉移等。

論文著作:

  • Guan-Hao Peng, Ping-Yuan Lo, Wei-Hua Li, Yan-Chen Huang, Yan-Hong Chen, Chi-Hsuan Lee, Chih-Kai Yang, Shun-Jen Cheng* (2019, Mar). Distinctive Signatures of the Spin- and Momentum-Forbidden Dark Exciton States in the Photoluminescence of Strained WSe2 Monolayers under Thermalization. Nano Letters, 19, 2299. 
  • Ping-Yuan Lo, Guan-Hao Peng, Wei-Hua Li, Yi Yang & Shun-Jen Cheng, Full-zone valley polarization landscape of finite-momentum exciton in transition metal dichalcogenide monolayers, Phys. Rev. Research 3, 043198 (2021).
  • Wei-Hua Li, Jhen-Dong Lin, Ping-Yuan Lo, Guan-Hao Peng, Ching-Yu Hei, Shao-Yu Chen & Shun-Jen Cheng, The Key Role of Non-Local Screening in the Environment-Insensitive Exciton Fine Structures of Transition-Metal Dichalcogenide Monolayers, Nanomaterials 13, 1739 (2023).

 

漩渦光與激子之間的光物質交互作用

                             

在量子通訊中，量子資訊通常使用光子的偏振來編碼，這對應於自旋角動量（spin angular momentum, SAM），即+ℏ/2（自旋向上）或-ℏ/2（自旋向下）。然而，光也可以被結構化以攜帶軌道角動量（orbital angular momentum, OAM），其特徵是實空間中的相位螺旋，這被稱為「漩渦光」（Twisted Light, TL）。由於OAM量子數無界，TL 成為實現多維量子糾纏和高容量光學信息傳輸的強大工具。當兩束具有不同SAM和OAM的TL光束疊加時，它們會形成一種向量渦旋光束（vector vortex beam, VVB），其中振幅和偏振同時在空間上結構化並糾纏在一起。這種不可分離的狀態展示了光學自旋軌道相互作用，巧妙地耦合了SAM和OAM，在自旋軌道光子學中扮演了關鍵角色。

              

我們最近的理論工作探討了單束TL光束與自旋軌道耦合的VVB與過渡金屬二硫族化合物單層（TMD-MLs）中的激子態（包括亮激子 (bright excitons, BXs) 和灰激子 (gray exciton, GXs)）之間的相互作用。我們證明了當偏振TL照射在TMD-ML上時，會導致形成帶有OAM和SAM幾何圖案的有限動量激子（superpositions of finite-momentum exciton, SFME）態的空間局部疊加。此外，我們發現了結構化光，尤其是TL，可以通過與自旋軌道相互作用相關的縱向場分量的耦合，顯著增強TMD-ML中GXs的光激發。此外。我們證明自旋軌道耦合的VVB能夠將光學信息印刻到二維材料中GXs的光學躍遷上。

 

論文著作:
  • Oscar Javier Gomez Sanchez, Guan-Hao Peng, Wei-Hua Li, Ching-Hung Shih, Chao-Hsin Chien, Shun-Jen Cheng, “Enhanced Photo-excitation and Angular-Momentum Imprint of Gray Excitons in WSe2 Monolayers by Spin–Orbit-Coupled Vector Vortex Beams”, ACS Nano 18, 17 (2024)
  • GH Peng, OJG Sanchez, WH Li, PY Lo, SJ Cheng, “Tailoring the superposition of finite-momentum valley exciton states in transition-metal dichalcogenide monolayers by using polarized twisted light”, Physical Review B 106 (15), 155304 (2022).
  • K. B. Simbulan, T.-D. Huang, G.-H. Peng, F. Li, O. J. G. Sanchez, J.-D. Lin, C.-I. Lu, C.-S. Yang, J. Qi, S.-J. Cheng, Ting-Hua Lu, Yann-Wen Lan, “Selective Photoexcitation of FiniteMomentum Excitons in Monolayer MoS2 by Twisted Light”, ACS Nano 15, 3481 (2021).

近場光與物質的交互作用

單層過度金屬二流族化合物 (TMD-MLs) 中顯著的激子精細結構，源自於電子-電洞交換作用以及導帶分裂，導致具有平面偶極的亮激子 (bright exciton, BX) 態能量提高幾毫電子伏至數十毫電子伏 (meV)，同時留下了自旋禁阻 (spin-forbidden) 的暗激子雙重態作為激子基態。在最低的自旋翻轉暗激子 (spin-forbidden dark exciton, SF-DX)雙重態中，微弱的區間交換相互作用導致區域混合，使其可以分類為完全形成的暗激子(dark exciton, DX) 和一種部分光學活性的狀態，稱為灰激子 (gray exciton, GX) ，其具垂直偶極。GX 結合了DX 的長壽命與BX的亮度。然而，光學和選擇性的激發GX態仍然具有挑戰性，因此近場相互作用成為一種有前景的方法。由表面等離子體生成的近場，憑藉其垂直分量，可以促進這些相互作用。